Gestartet als Tochterkörper der erdumkreisenden Plattform Tyazheliy-Sputnik. Mit Zond 4 sollte der Flug einer Sonde bis in Mondentfernung und der darauffolgende Wiedereintritt in die Erdatmosphäre getestet werden. Dazu wurde Zond 4 in eine Entfernung von ca. 300.000 km von der Erde positioniert, aber 180° vom Mond entfernt, um Komplikationen durch die Schwerkraft des Mondes zu vermeiden.
Nach den Systemtests kehrte die Sonde zu einem Wiedereintrittstest in die Nähe der Erde zurück. Durch einen Steuerungsfehler war der Wiedereintrittswinkel allerdings zu steil und der Flugkörper wurde in 10 km Höhe über dem Golf von Guinea durch die Bodenkontrolle zerstört.